【摘要】：隨著化石燃料的不斷消耗和環境問題的日漸顯現,人們對可再生能源的開發與借助已成為現今科學研究的熱點。目前,人們對新能源裝置的研究,如燃料電瓶(Fuelcells,FCs)、以及顏料敏化太陽能電板(Dye-solarcells,DSSCs)等有助于解決環境污染和能源問題。其中,FCs和DSSCs中常用的電催化劑為貴金屬Pt和Pt基復合材料,但是,貴金屬Pt儲量有限、價格高昂鍺與量子通訊,且穩定性較差。因而,尋覓廉價易得、穩定性高,可取代Pt材料的催化劑是急待解決的問題。單原子催化劑(-atom,SACs)因其奇特的結構和電子特點,在電催化等系列重要催化反應中具有優異的催化活性、選擇性以及穩定性,但因為高度分散的單原子表面能高,熱力學不穩定性,因而建立穩定的單原子催化劑是催化領域的重要挑戰之一。本論文以碳量子點(Dots,CQDs)為載體,借助載體與金屬之間的強互相作用,制備了非貴金屬單原子催化劑鍺與量子通訊,并將其應用在燃料電瓶以及顏料敏化太陽能電板陰極反應中。具體研究成果如下:(1)以碳量子點為載體材料,按照螢光淬滅效應負載金屬Fe,成功制備單原子Fe催化劑,并將其應用在燃料電瓶陰極氧還原反應(,ORR)中。
球差校準高分辨透射電鏡研究表明,單原子Fe催化劑中金屬Fe以單個原子的方式均勻分布在載體表面。電感耦合等離子發射波譜(ICP)測試Fe濃度在1.52wt%左右。ORR測試結果顯示,單原子Fe催化劑初始電位和陰極電壓電位分別為0.92V(vsRHE)和0.83V(vsRHE),電壓密度在0.4V(vsRHE)時達到-6.43mA?cm~(-2),電子轉移數為3.96,焦比為2.17%,均與商業Pt/C相當,但是具有挺好的穩定性(經過5000次循環以后半波電位僅增長3mV)和抗乙醇性能,表明該單原子Fe催化劑是一種優異的非貴金屬燃料電瓶陰極催化劑。(2)本論文進一步以碳量子點為載體負載金屬Co,對碳量子點負載不同金屬的催化性能進行研究。因而,本文制備了碳量子點-鈷復合催化劑(CQDs-salt-Co-acid),將其用作DSSCs的對電極中,研究該催化劑對碘還原反應的催化活性。ICP測試Co參雜量在2.77wt%左右。實驗測試結果表明CQDs-salt-Co-acid催化劑的峰電位差E_(pp)=260mV,大于Pt電極,光電效率為7.78%與Pt電極(8.04%)相當,在DSSCs中表現出優異的催化性能。實驗結果證明以碳量子點為載體合成的負載型催化劑具有優異的電催化活性。
