【摘要】：隨著化石燃料的不斷消耗和環(huán)境問(wèn)題的日漸顯現(xiàn),人們對(duì)可再生能源的開(kāi)發(fā)與借助已成為現(xiàn)今科學(xué)研究的熱點(diǎn)。目前,人們對(duì)新能源裝置的研究,如燃料電瓶(Fuelcells,FCs)、以及顏料敏化太陽(yáng)能電板(Dye-solarcells,DSSCs)等有助于解決環(huán)境污染和能源問(wèn)題。其中,FCs和DSSCs中常用的電催化劑為貴金屬Pt和Pt基復(fù)合材料,但是,貴金屬Pt儲(chǔ)量有限、價(jià)格高昂鍺與量子通訊,且穩(wěn)定性較差。因而,尋覓廉價(jià)易得、穩(wěn)定性高,可取代Pt材料的催化劑是急待解決的問(wèn)題。單原子催化劑(-atom,SACs)因其奇特的結(jié)構(gòu)和電子特點(diǎn),在電催化等系列重要催化反應(yīng)中具有優(yōu)異的催化活性、選擇性以及穩(wěn)定性,但因?yàn)楦叨确稚⒌膯卧颖砻婺芨?熱力學(xué)不穩(wěn)定性,因而建立穩(wěn)定的單原子催化劑是催化領(lǐng)域的重要挑戰(zhàn)之一。本論文以碳量子點(diǎn)(Dots,CQDs)為載體,借助載體與金屬之間的強(qiáng)互相作用,制備了非貴金屬單原子催化劑鍺與量子通訊,并將其應(yīng)用在燃料電瓶以及顏料敏化太陽(yáng)能電板陰極反應(yīng)中。具體研究成果如下:(1)以碳量子點(diǎn)為載體材料,按照螢光淬滅效應(yīng)負(fù)載金屬Fe,成功制備單原子Fe催化劑,并將其應(yīng)用在燃料電瓶陰極氧還原反應(yīng)(,ORR)中。
球差校準(zhǔn)高分辨透射電鏡研究表明,單原子Fe催化劑中金屬Fe以單個(gè)原子的方式均勻分布在載體表面。電感耦合等離子發(fā)射波譜(ICP)測(cè)試Fe濃度在1.52wt%左右。ORR測(cè)試結(jié)果顯示,單原子Fe催化劑初始電位和陰極電壓電位分別為0.92V(vsRHE)和0.83V(vsRHE),電壓密度在0.4V(vsRHE)時(shí)達(dá)到-6.43mA?cm~(-2),電子轉(zhuǎn)移數(shù)為3.96,焦比為2.17%,均與商業(yè)Pt/C相當(dāng),但是具有挺好的穩(wěn)定性(經(jīng)過(guò)5000次循環(huán)以后半波電位僅增長(zhǎng)3mV)和抗乙醇性能,表明該單原子Fe催化劑是一種優(yōu)異的非貴金屬燃料電瓶陰極催化劑。(2)本論文進(jìn)一步以碳量子點(diǎn)為載體負(fù)載金屬Co,對(duì)碳量子點(diǎn)負(fù)載不同金屬的催化性能進(jìn)行研究。因而,本文制備了碳量子點(diǎn)-鈷復(fù)合催化劑(CQDs-salt-Co-acid),將其用作DSSCs的對(duì)電極中,研究該催化劑對(duì)碘還原反應(yīng)的催化活性。ICP測(cè)試Co參雜量在2.77wt%左右。實(shí)驗(yàn)測(cè)試結(jié)果表明CQDs-salt-Co-acid催化劑的峰電位差E_(pp)=260mV,大于Pt電極,光電效率為7.78%與Pt電極(8.04%)相當(dāng),在DSSCs中表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果證明以碳量子點(diǎn)為載體合成的負(fù)載型催化劑具有優(yōu)異的電催化活性。
